Я думаю, что вы, вероятно, после чего-то вроде этого (игнорируйте, что этот конкретный пример лучше всего сделать с помощью команды).
<Button Content="Click this">
<i:Interaction.Triggers>
<i:EventTrigger EventName="Click">
<ei:CallMethodAction TargetObject="{Binding}" MethodName="SomeMethod" />
</i:EventTrigger>
</i:Interaction.Triggers>
</Button>