rblContentTypesGetAll.Items.Clear();
for (int i = 0; i < dt.Rows.Count; i++)
{
rblContentTypesGetAll.Items.Add(new ListItem(dt.Rows[i]["contentType"].ToString(),dt.Rows[i]["ID"].ToString());
}
Необходимо добавить new ListItem
и затем разделить их запятыми.