Прежде всего, Hashtable сейчас старые. Вместо этого используйте Dictionary(Of TKey, TValue)
. Что касается вашего вопроса, в Visual Studio 2010 вы можете использовать новый инициализатор коллекции синтаксис:
Dim myDict As New Dictionary(Of Integer, String) From {{1, "One"}, {2, "Two"}}
Поскольку вы работаете в .NET 2.0, вы не можете использовать этот синтаксис (вы можете и должны использовать универсальный словарь), и поэтому лучше всего использовать метод, чтобы скрыть его:
Function CreateDictionary() As Dictionary(Of Integer, String)
Dim d As New Dictionary(Of Integer, String)
d.Add(1, "One")
d.Add(2, "Two")
Return d
End Function
Dim myDict As Dictionary(Of Integer, String) = CreateDictionary()