Ранее у меня была похожая проблема, которую я решил, возвращая поток памяти из службы WCF. как только вы это сделаете, вы можете установить тип MIME вручную. это в основном позволяет вам возвращать любой результат как любой тип MIME. Я думаю, что использовал это для JSONP. Извините, но сейчас я работаю над своим iPad, поэтому не могу привести пример. Быстрый поиск в Google должен получить то, что вам нужно.
Кроме того, я бы порекомендовал использовать json.net для сериализации ... с ним работать намного проще, чем со стандартным сериализованным .net.