Вы можете использовать проверку данных, настроить список в коде, используя что-то вроде этого:
var worksheet = (Worksheet)Globals.ThisAddIn.Application.ActiveSheet;
var cell = (Range)worksheet.Cells[1, 1];
cell.Validation.Add(
XlDVType.xlValidateList,
XlDVAlertStyle.xlValidAlertStop,
XlFormatConditionOperator.xlBetween,
"A, B, C, D, E");
Это создаст список проверки данных с элементами A, B, C и т. Д. Они все еще доступны для редактирования пользователем через меню проверки.