Содержит ли один массив значения X, а другой - Y, или оба содержат значения Y?
Если первое, вы можете использовать метод DataBindXY.
double [] xArray= { 2.8, 4.4, 6.5, 8.3, 3.6, 5.6, 7.3, 9.2, 1.0};
double [] yArray = { 3.1, 2.7, 4.6, 3.5, 3.3, 1.5, 4.5, 2.5, 2.1};
Chart1.Series["Series1"].Points.DataBindXY(xArray, yArray);
Если последнее, вы можете создать вторую серию (просто дублируйте деталь, которую вы пометили как Series1 и назовите ее Series2), а затем использовать DataBindY для каждой.
double [] yArray1= { 2.8, 4.4, 6.5, 8.3, 3.6, 5.6, 7.3, 9.2, 1.0};
double [] yArray2 = { 3.1, 2.7, 4.6, 3.5, 3.3, 1.5, 4.5, 2.5, 2.1};
Chart1.Series["Series1"].Points.DataBindY(yArray1);
Chart1.Series["Series2"].Points.DataBindY(yArray2);
Это отличный ресурс, объясняющий множество различных способов привязки данных с примерами: http://blogs.msdn.com/b/alexgor/archive/2009/02/21/data-binding-ms-chart-control.aspx