Если вы хотите узнать, отличаются ли они:
Я бы отсортировал DataTables по их ключу, а затем перебрал бы и то и другое одновременно. Если ключи разные для одной и той же позиции, то вы знаете, что таблицы разные. Если ключи совпадают, сравните другие столбцы таблиц для этой строки.
Если вы хотите получить различия между ними:
Возможно, вы также захотите взглянуть на метод слияния DataTable.