Вы можете создать свой макет как строгий. Таким образом, разрешено запускать только те методы, которые вы установили (или ожидаете, в зависимости от того, с какой версией Moq вы играете).
var foo = new Mock<IFoo>(MockBehavior.Strict);
foo.Expect(f => f.Bar());
Каждый раз, когда вызывается метод для foo, кроме Bar (), возникает исключение, и ваш тест не пройден.