Если ваши данные основаны на схеме ключ-значение, используйте словарь.В противном случае используйте массив.Это чисто проектное решение, основанное на типе данных, с которыми вы имеете дело.Если вы используете словарь, убедитесь, что для одного и того же ключа не существует нескольких сущностей!
Или даже использование массива объектов словаря послужит цели.
Обычно NSArray предпочтительнее как источник данныха не NSDictionary.