Все, что вы помещаете в XAML вашего UserControl, это его содержимое, поэтому вы не можете добавить что-то еще, установив свойство Content. Есть несколько разных способов справиться с этим. Если у вас нет ничего в коде для MyUserControl, вы можете просто избавиться от него и использовать что-то вроде:
<ContentControl>
<ContentControl.Template>
<ControlTemplate TargetType="{x:Type ContentControl}">
<Grid>
<Border FancyPantsStyling="True">
<ContentPresenter/>
</Border>
</Grid>
</ControlTemplate>
</ContentControl.Template>
<local:AnotherControl/>
</ContentControl>
Если у вас есть код, который не имеет прямого доступа к элементам XAML, вы можете сделать то же самое с вашим существующим элементом управления (поскольку UC наследуется от ContentControl):
<local:MyUserControl>
<local:MyUserControl.Template>
<ControlTemplate TargetType="{x:Type local:MyUserControl}">
<Grid>
<Border FancyPantsStyling="True">
<ContentPresenter/>
</Border>
</Grid>
</ControlTemplate>
</local:MyUserControl.Template>
</local:MyUserControl>
Если вам необходимо сохранить существующее содержимое, подключенное к вашему коду, вы можете использовать DataTemplate для передачи внешнего содержимого (в новый DP на MyUserControl) и применить этот шаблон к ContentControl в XAML UC.