Невозможно добавить комментарий к атрибуту таким способом. XAML является диалектом XML и, следовательно, следует синтаксическим правилам XML, которые не допускают этого. Комментарии XML могут появляться только за пределами других элементов разметки (или, проще, за пределами других тегов элементов XML).
Ближайшее место, куда его можно добавить, - до или после элемента <Window>
.
<!-- Legal -->
<Window
...
> <!-- Legal -->