Если для свойства Block.TextAlignment установить значение Center on DataGrid, оно будет наследоваться TextBlocks и TextBoxes, используемыми в DataGridTextColumns, и будет центрировать текст:
<WpfToolkit:DataGrid
Block.TextAlignment="Center"
AutoGenerateColumns="True"
Margin="15,15,10,65"
Name="DG1"
CanUserReorderColumns="False" />
Если вы хотите выровнять текст в ячейках, но не в заголовках или в других местах таблицы, вы можете установить свойство в DataGridCell с помощью CellStyle:
<WpfToolkit:DataGrid
AutoGenerateColumns="True"
Margin="15,15,10,65"
Name="DG1"
CanUserReorderColumns="False">
<WpfToolkit:DataGrid.CellStyle>
<Style TargetType="WpfToolkit:DataGridCell">
<Setter Property="Block.TextAlignment" Value="Center"/>
</Style>
</WpfToolkit:DataGrid.CellStyle>