Предполагая, что под «следующим / предыдущим» вы подразумеваете «сущность с ключом, который лексикографически ближе всего к данному ключу», да, вы можете сделать это с помощью запросов. Предположим, ваш ключ находится в «my_key», а ваша модель называется MyModel, в Python она будет работать так:
q = MyModel.all().filter('__key__ >', my_key)
next_entity = q.get()
q = MyModel.all().filter('__key__ <', my_key)
prev_entity = q.get()