У меня также была проблема с перекрытием области легенды / диаграммы, но ни одно из других предложений здесь, казалось, не имело никакого значения. Я думаю, что проблема связана с переносом текста легенды в две строки и алгоритмами определения размера, не учитывающими это.
Идеи привели меня к более ясному размышлению о проблеме, и я смог контролировать размер и положение области диаграммы, используя следующее.
Chart1.ChartAreas[0].InnerPlotPosition = new ElementPosition(15, 5, 90, 75);
В этих параметрах нет особого смысла, но, как я понял, все параметры представляют собой проценты от общей площади диаграммы (я изначально думал, что они могут быть значениями в пикселях и получил очень странные результаты ). Итак, то, что я написал выше, установит область графика на 15% от левого края изображения диаграммы и на 5% вниз от вершины, с шириной 90% и высотой 75%.