Использование Ширина границы и BorderStyle .
Series set1 = new Series();
for (int i = 0; i < 10; i++)
{
set1.Points.addY(x);
}
set1.BorderWidth = 10;
set1.BorderDashStyle = ChartDashStyle.Solid;
set1.ChartType = SeriesChartType.FastLine;
set1.Color = Color.Green;
chart1.Series.Add(set1);
chart1.Invalidate();
Граница кажется странным ключевым словом для ширины линии, но если учесть, что существует множество типов графиков, а не только быстрая линия, это имеет смысл.