Если кто-то искал подсказки, вот решение для поворота на 0, 90, 180, 270 и 360 градусов, где работает StringAligment.
Одна вещь заключалась в выборе правильной точки для перемещения источникаto, а второй должен был изменить прямоугольник отображения в соответствии с вращением.
StringFormat format = new StringFormat();
format.Alignment = StringAlignment.Center;
SizeF txt = e.Graphics.MeasureString(Text, this.Font);
SizeF sz = e.Graphics.VisibleClipBounds.Size;
//90 degrees
e.Graphics.TranslateTransform(sz.Width, 0);
e.Graphics.RotateTransform(90);
e.Graphics.DrawString(Text, this.Font, Brushes.Black, new RectangleF(0, 0, sz.Height, sz.Width), format);
e.Graphics.ResetTransform();
//180 degrees
e.Graphics.TranslateTransform(sz.Width, sz.Height);
e.Graphics.RotateTransform(180);
e.Graphics.DrawString(Text, this.Font, Brushes.Black, new RectangleF(0, 0, sz.Width, sz.Height), format);
e.Graphics.ResetTransform();
//270 degrees
e.Graphics.TranslateTransform(0, sz.Height);
e.Graphics.RotateTransform(270);
e.Graphics.DrawString(Text, this.Font, Brushes.Black, new RectangleF(0, 0, sz.Height, sz.Width), format);
e.Graphics.ResetTransform();
//0 = 360 degrees
e.Graphics.TranslateTransform(0, 0);
e.Graphics.RotateTransform(0);
e.Graphics.DrawString(Text, this.Font, Brushes.Black, new RectangleF(0, 0, sz.Width, sz.Height), format);
e.Graphics.ResetTransform();
Если вы поместите этот код в событие OnPaint метки, он будет отображать заголовок вашей повернутой формы четыре раза.