Фон - это не цвет, а кисть, поэтому его нельзя анимировать напрямую с помощью ColorAnimation.Вместо этого попробуйте следующее.
<ColorAnimation
Storyboard.TargetName="btnRemoveBorder"
Storyboard.TargetProperty="(Border.Background).(SolidColorBrush.Color)"
To="#FFDEBA29"
Duration="0" />
Что касается вопроса VisualStateManager, одно состояние из каждой группы состояний может быть активным.Так, например, в случае кнопки она может находиться в состоянии «Сосредоточено» и «Нажата».По этой причине вам следует попытаться спроектировать свои состояния и шаблоны управления таким образом, чтобы не зависеть от того, какое состояние станет активным в первую очередь.Обычно это означает, что вы не должны анимировать один и тот же элемент / свойство в двух разных группах состояний.Но с технической точки зрения, ничто не мешает вам сделать это.Независимо от того, в каком состоянии находится элемент управления до последнего (с использованием метода VisualStateManager.GoToState), он будет иметь приоритет.