В отличие от tvanfosson, я думаю, что вы действительно узнаете больше о MVC, пытаясь перевести ваше существующее приложение. Вы узнаете, какие сборки нужно добавить, вы узнаете, как связать правильные обработчики http, вы узнаете, каковы правильные настройки web.config, и узнаете, какие зависимости нужно удалить из вашего веб-приложения, чтобы получить это на работу.
Если честно, вам будет сложнее делать это таким образом, и вы будете немного разочарованы, но в конце процесса вы узнаете намного больше, чем просто начинаете новый с нуля. Удачи с этим.