Нет, невозможно написать код ассемблера непосредственно в C # или VB.Net.
Самое близкое, что вы можете сделать, это разделить ассемблерный код в собственную DLL, которая экспортировала точки входа в функцию в стиле C.Затем PInvoke в эти точки входа из приложения C # / VB.Net.
Другой вариант - использовать C ++ / CLI, так как можно встроить сборку в проект C ++ / CLI.