Макет вашего ListBox определяется панелью, к которой он добавляет элементы.По умолчанию это StackPanel (или VirtualizingStackPanel).Чтобы создать другой макет, вы можете изменить панель на что-то другое.
К сожалению, нет панели, которую можно настроить для создания макета из 3 столбцов, однако, если вы используете WrapPanel и ограничивает ширину спискаполе должно содержать 3 желаемых макета столбцов.
<ListBox Margin="0,0,-12,0" ItemsSource="{Binding Thumbs}"
Width="300">
<ListBox.ItemTemplate>
<DataTemplate>
<Image Height="100" Width="100" Source="{Binding ThumbnailUrl}" Margin="12,0,9,0"/>
</DataTemplate>
</ListBox.ItemTemplate>
<ListBox.ItemsPanel>
<ItemsPanelTemplate>
<toolkit:WrapPanel />
</ItemsPanelTemplate>
</ListBox.ItemsPanel>
</ListBox>
WrapPanel является частью набора инструментов Silverlight для Windows Phone 7 (http://silverlight.codeplex.com/)