Можно, но вам придется прибегнуть к недокументированному методу, поэтому я предлагаю вам сделать это просто для удовольствия, а не для приложения, которое вы собираетесь продавать в AppStore:
[theTextView setContentToHTMLString: content];
Здесь content
- это строка NSString, содержащая HTML-разметку, позволяющую назначить ее для чего-то вроде "<font color='red'>T</font>he first letter of this text is red and the letter <font color='green'>Z</font> here is green"
.