Это плохое использование словаря - вы используете его только как набор свойств и создаете столько словарей, сколько пользователей.
Лучше использовать язык, создав собственный класс User
с этими свойствами и использовать его:
public class User
{
public string Name { get; set; }
public string LastName { get; set; }
}
И запрос:
var users = Users.Select(u => new User
{
Name = u.Name,
LastName = u.LastName
});
Если вы будете использовать только коллекцию, содержащую ваш метод, другой вариант - создать анонимный класс:
var users = Users.Select(u => new { Name = u.Name, LastName = u.LastName });