Подстрока, которая повторяет больше всего , будет одной буквой, поэтому вы найдете букву, которая встречается чаще всего. Это довольно просто:
>>> str = 'Can Berk Güder'
>>> letters = [l for l in str]
>>> uniq_letters = set(letters)
>>> counts = [(letters.count(l), l) for l in uniq_letters]
>>> counts
[(1, 'B'), (1, 'C'), (1, 'G'), (1, 'a'), (1, 'd'), (1, 'k'), (1, 'n'), (1, 'ü'), (2, ' '), (2, 'e'), (2, 'r')]