Почему вы хотите получить значение из словаря с помощью LINQ?Вы можете просто получить значение, используя:
int value = dictionary[key];
Вы можете использовать Single
, но это совершенно бессмысленно и больше кода:
var keyValuePair = dictionary.Single(x => x.Key == key);
int value = keyValuePair.Value;