Попробуйте этот набор данных: -
ChartData = new Dictionary<DateTime, double>() {
{ DateTime.Now.AddDays(-1), 10 },
{ DateTime.Now, 20 },
{ DateTime.Now.AddDays(1), 15 }
};
(я удивлен, что ваша строка кода даже сработала, поскольку она будет пытаться добавить в словарь несколько ключей с одинаковым значением).
Тогда измени свой Xaml: -
<toolkit:LineSeries ItemsSource="{Binding Path=ChartData}"
DependentValuePath="Value" IndependentValuePath="Key">
Было бы весьма необычно использовать дату в качестве DependentValue, на самом деле я не могу вспомнить сценарий, в котором значение DependentValue отличалось бы от числового.