У меня нет под рукой компилятора, чтобы проверить это, но он будет выглядеть примерно так:
var VarCollection = (from t in Table
select new { t.Name, t.Value})
.ToLookup(t=>t.Name, t=>t.Value);
ОБНОВЛЕНИЕ: После размышлений я почти уверен, что его можно уменьшить до просто:
var VarColelction = Table.ToLookup(t=>t.Name, t=>t.Value);