Если я что-то упустил, просто используйте метод addObject:
(как вы уже делаете для небольшого массива), предоставив для добавления smallArray.
т.е.: [bigArray addObject:smallArray];
Если, однако, вы просто хотите добавить объекты из smallArray в bigArray, то вы можете использовать метод addObjectsFromArray:
...
[bigArray addObjectsFromArray:smallArray];
... который будет добавлять объекты после любых существующих в bigArray. Для получения дополнительной информации обратитесь к соответствующему разделу Справочник по классам NSMutableArray Документация.