string formattedDate = dateTime.ToString("yyyy-MM-dd HH\\:mm\\:ss.fff");
Обратите внимание, что важны регистры ММ и ЧЧ, ММ - месяцы, мм - минуты, ЧЧ - 24ч, против ЧЧ - 12ч.
Также обратите внимание, что разделитель времени указан как \ :, если вы просто используете: он будет использовать разделитель времени, указанный в ваших региональных настройках, который не обязательно может быть двоеточием.