Вы можете использовать Microsoft.Office.Interop.Excel:
worksheet.Range[worksheet.Cells[rowNum, columnNum], worksheet.Cells[rowNum, columnNum]].Merge();
Вы также можете использовать NPOI:
var cellsTomerge = new NPOI.SS.Util.CellRangeAddress(firstrow, lastrow, firstcol, lastcol);
_sheet.AddMergedRegion(cellsTomerge);