Если вы хотите отображать элементы рядом друг с другом, вам придется использовать WrapPanel, как это было предложено в комментариях выше.
Это не поведение, связанное с ItemTemplate. ItemTemplate определит, как выглядят элементы.
Чтобы достичь того, что вы хотите сделать, вы должны определить ItemsPanel следующим образом:
<ListBox ItemsSource="{Binding CollectionSource}">
<ListBox.ItemsPanel>
<ItemsPanelTemplate>
<toolkit:WrapPanel />
</ItemsPanelTemplate>
</ListBox.ItemsPanel>
</ListBox>
toolkit: означает, что у меня есть пространство имен под названием toolkit в верхней части моего xaml:
xmlns:toolkit="clr-namespace:Microsoft.Phone.Controls;assembly=Microsoft.Phone.Controls.Toolkit"
Вам придется добавить ссылку на Silverlight Toolkit для WP7 в ваш проект, если это еще не сделано!