Я хотел бы иметь возможность сочетания клавиш для выполнения определенной операции, например CTRL + O или чего-то еще ...
xlib или pyGTK будут работать хорошо.
Класс gtk.AccelGroup (PyGTK) может быть хорошим местом для начала.В источнике Virtaal есть несколько примеров ( 1 2 3 и другие вокруг источника ).