Если кому-то еще интересно, как это сделать, я наконец-то понял:
NSDictionary *etcDict=[NSDictionary dictionaryWithObjectsAndKeys:
[NSString stringWithFormat:@"%0.0f,%0.0f,%0.0f",yaw,pitch,roll],kCGImagePropertyExifUserComment,
nil];
CFDictionarySetValue(mutable, kCGImagePropertyExifDictionary, etcDict);
Странно, но работает просто отлично!