Метод Delete работает, как и ожидалось, если вы используете правильный URL-адрес, то есть тот, что из фида / upload.
Записи в фиде / videos не имеют URL-адреса редактирования, который должен использоваться для отправки запроса на удаление. Я только что обновил библиотеку (rev. 1169), чтобы она возвращала более значимое исключение ArgumentNullException вместо общей нулевой ссылки.
Пожалуйста, используйте этот код для удаления загруженного видео:
YouTubeRequestSettings settings = new YouTubeRequestSettings(YOUTUBE_CHANNEL, YOUTUBE_DEVELOPER_KEY, USERNAME, PASSWORD);
YouTubeRequest request = new YouTubeRequest(settings);
Uri videoEntryUrl = new Uri(String.Format("http://gdata.youtube.com/feeds/api/users/{0}/uploads/{1}", YOUTUBE_CHANNEL, VIDEO_ID));
Video video = request.Retrieve<Video>(videoEntryUrl);
request.Delete(video);