Обязательно используйте несколько словарей ресурсов. Возможность объединения словарей ресурсов была помехой для разработчиков Silverlight (до версии 3.0) и благом для разработчиков WPF с самого начала.
Для проектов среднего размера я настоятельно рекомендую кластеризовать ваши ресурсы в словарях, которые обозначают определенный тип, например, ButtonStyles.xaml и Brushes.xaml и Images.xaml и т. Д.
Для действительно больших проектов, в которых есть несколько участников нескольких словарей общих ресурсов, которые могут использоваться из нескольких приложений WPF и внешних интерфейсов, я бы рекомендовал создать целую отдельную сборку, которая содержит все ваши словари ресурсов.
Я не пробовал это лично, но мне сказали, что Expression Blend 2, а тем более в Blend 3, имеет действительно хорошие графические интерфейсы для построения и организации словарей ресурсов и преобразования стилей для каждого элемента управления в ресурсы и т. Д.