Попробуйте ввести следующий код:
StringBuilder sb = new StringBuilder();
var columnNames = dt.Columns.Cast<DataColumn>().Select(column => column.ColumnName).ToArray();
sb.AppendLine(string.Join(",", columnNames));
foreach (DataRow row in dt.Rows)
{
var fields = row.ItemArray.Select(field => field.ToString()).ToArray();
sb.AppendLine(string.Join(",", fields));
}
File.WriteAllText("test.csv", sb.ToString());