Необходимо указать имя столбца в хранимой процедуре:
SELECT COUNT(*) ItemCount FROM Employees
На заметку, вы действительно не должны использовать COUNT (*). Просто используйте столбец первичного ключа, например:
SELECT COUNT(ItemID) ItemCount FROM Employees
И вместо того, чтобы заполнять это в DataSet и захватывать строку, вы должны использовать скалярное выполнение. Существует много накладных расходов при заполнении набора данных для возврата одного значения.
А в вашем коде:
return dtJobs.Rows[0].Field<int>("ItemCount");