Как упоминал Рик, пока нет поддержки градиентной анимации.
Однако вы все равно можете применить полупрозрачный градиент поверх CSS-перехода и затем просто анимировать цвет фона(эффект будет очень похож):
.outerBorder {
display:inline-block;
/*border: 3px solid #4d4d4d;*/
-webkit-transition: background-color 1000ms ease-in-out;
-moz-transition: background-color 1000ms ease-in-out;
-o-transition: background-color 1000ms ease-in-out;
transition: background-color 1000ms ease-in-out;
background-color: #4d4d4d;
}
.outerBorder:hover {
background-color: #b4d7dd;
}
.innerBox {
width:300px;
height:200px;
padding:15px;
background-color:#fff;
background: -moz-linear-gradient(top, rgba(255,255,255,0.3) 0%, rgba(255,255,255,0) 100%); /* FF3.6+ */
background: -webkit-gradient(linear, left top, left bottom, color-stop(0%,rgba(255,255,255,0.3)), color-stop(100%,rgba(255,255,255, 0))); /* Chrome,Safari4+ */
background: -webkit-linear-gradient(top, rgba(255,255,255,0.3) 0%,rgba(255,255,255,0) 100%); /* Chrome10+,Safari5.1+ */
background: -o-linear-gradient(top, rgba(255,255,255,0.3) 0%,rgba(255,255,255,0) 100%); /* Opera11.10+ */
background: -ms-linear-gradient(top, rgba(255,255,255,0.3) 0%,rgba(255,255,255,0) 100%); /* IE10+ */
filter: progid:DXImageTransform.Microsoft.gradient( startColorstr='#4d4d4d', endColorstr='#0e0e0e',GradientType=0 ); /* IE6-9 */
background: linear-gradient(top, rgba(255,255,255,0.3) 0%,rgba(255,255,255,0) 100%); /* W3C */
}
JSFiddle: http://jsfiddle.net/NAVYX/