Вы специально исключаете Silverlight, хотя неясно, связано ли это только с тем, что оно нацелено на Интернет или по другим причинам.
Если вы рады разрабатывать против .NET Framework (который в наши днидолжен быть установлен в большинстве последних систем Windows), вы можете взглянуть на WPF (Windows Presentation Foundation), который имеет много общего с Silverlight (например, он также основан на XAML), но предназначен для настольных приложений.