Twitter Bootstrap - это просто набор файлов CSS / JS.Так что он работает с любой веб-технологией.
Другое дело, что ASP.NET (по крайней мере, старый, до MVC) сильно зависит от серверных элементов управления.Таким образом, может быть проблематично применить таблицы стилей и поведение Twitter к элементам управления сервером asp.net.Я не знаю, стало ли это лучше в современном asp.net.
Пока вы используете обычную разметку HTML для определения своего пользовательского интерфейса и некоторый Javascript, чтобы оживить его, у вас все будет хорошо.*