Что вам нужно сделать, это установить управляющий класс в качестве делегата вашего главного окна, а затем с помощью NSNotificationCenter добавить наблюдателя с NSWindowWillCloseNotification, где вашимWindow является объект.Итак, вот так
NSNotificationCenter *c = [NSNotificationCenter defaultCenter];
[c addObserver:self selector:@selector(yourSelector) name:NSWindowWillCloseNotification object:yourWindow];
Теперь метод yourSelector будет вызываться при закрытии главного окна, поэтому в этом методе просто есть что-то вроде exit (0);
Для получения дополнительной информации перейдите здесь и посмотрите на окноWillClose