Если библиотека Library.dll, о которой вы упомянули, использует стороннее приложение: Нет. Вам нужно только настроить библиотеку .NET, чтобы она была видимой для COM, и зарегистрировать ее, если она будет / может использоваться через интерфейс COM другими приложениями и библиотеками. Иначе нет смысла.
Если библиотека Library.dll, о которой вы упоминаете, используется сторонним приложением: тогда да, вам нужно зарегистрировать библиотеку COM, чтобы сделать ее видимой для приложений COM.