Конечно, вы можете. Так как вы имеете дело с примитивной структурой (NSPoint), вам нужно обернуть это в объект, прежде чем вы сможете поместить его в NSArray. NSValue - это готовый класс, который позволяет вам сделать это, взгляните на [NSValue valueWithPoint:aPoint];
.