Сделать внешнюю сетку из двух столбцов.Внутри этой сетки поместите две другие сетки, по одной на столбец.Это приведет к желаемой раскладке.
Вот пример того, как это сделать.Обратите внимание, что я разместил несколько звезд для высоты.Измените их в соответствии с вашими потребностями.
<Grid>
<Grid.ColumnDefinitions>
<Grid.ColumnDefinition Width="*" />
<Grid.ColumnDefinition Width="*" />
<Grid.ColumnDefinitions>
<Grid Grid.Column="0">
<Grid.RowDefinitions>
<RowDefinition Height="Auto"/>
<RowDefinition Height="Auto"/>
<RowDefinition Height="Auto"/>
<RowDefinition Height="*"/>
</Grid.RowDefinitions>
<!-- Here content elements of the first column -->
</Grid>
<Grid Grid.Column="1">
<Grid.RowDefinitions>
<RowDefinition Height="*"/>
<RowDefinition Height="*"/>
</Grid.RowDefinitions>
<!-- Here content elements of the second column -->
</Grid>
</Grid>