Вы можете обновить диктет только с помощью другого словаря (вы также можете задать ему итеративный набор кортежей (ключ, значение):
playlist = {item1 : value1}
playlist.update({position : title})
print playlist
>>> {item1 : value1, position : title}
playlist.update([(item2, value2),])
print playlist
>>> {item1 : value1, position : title, item2: value2}