Я рекомендовал избегать изменения HtpStatusCode внутри пользовательского FaultException.Расширение поведения sevice EndPoint является более надежным, поскольку оно работает на уровне EndpointDispatcher и позволяет проверять и изменять HttpStatusCode и тело сообщения перед отправкой ответа, а также добавлять пользовательские свойства сообщения в ответ.Вам, конечно, нужно будет добавить в вашем файле службы web.config расширения поведения.
. В качестве руководства вы можете использовать следующую статью (хотя она и фокусируется на обработке заявленных исключений ошибок для клиентов Silverlight, но предпосылка аналогична)
Создание и обработка ошибок в Silverlight