Во-первых, DataTable
имеет столбцы, а не набор данных.
Если вы хотите от них избавиться, то:
table.Columns.Clear();
в противном случае, если у вас есть индекс:
table.Columns.RemoveAt(0);
должен выполнить работу, если у вас есть индекс столбца. Обратите внимание, что если вы удалите столбец 0, то числа будут перетасовываться (поэтому вам может потребоваться сделать это в обратном порядке).
В качестве альтернативы вы можете удалить имя:
table.Columns.Remove("Foo");