401 - это статус HTTP, поэтому он не должен иметь ничего общего с 32-битным или 64-битным. Я бы проверил и удостоверился, что веб-сервис настроен с использованием правильных кредитов (особенно, если вы планируете использовать анонимный доступ).
Если я правильно помню, DefaultNetworkCredential извлекает учетную запись, на которой запущена служба, поэтому я хотел бы убедиться, что учетная запись для используемой службы имеет соответствующие полномочия для доступа к веб-службе. Простой способ проверить это - дать учетной записи, на которой запущена служба, административный доступ к компьютеру (а затем убрать его, когда закончите). если это работает, то это проблема с разрешениями. Если нет, то вы знаете, что это что-то еще.
Чтобы предоставить права учетной записи, перейдите в Администрирование -> Управление компьютером -> Локальные пользователи и группы -> Группы. Добавьте пользователя сети в соответствующую группу (как я уже сказал, я начну с администратора и продолжу свой путь).