Вы можете использовать Tuple
в качестве второго универсального типа словаря:
var zodiac = new Dictionary<string,Tuple<DateTime,DateTime>>();
DateTime ariasStart = new DateTime(birthDay.Year, 3, 21);
DateTime ariasEnd = new DateTime(birthDay.Year, 4, 20);
var ariasStartEnd = new Tuple<DateTime,DateTime>(ariasStart, ariasEnd);
zodiac.Add("Arias", ariasStartEnd);
Другой вариант, который будет более значимым, - это написать свой собственный класс длязнаки зодиака, которые содержат имена и даты и используют их в списке / словаре.