См. GuiProgramming PythonInfo Wiki , где приведен список различных вариантов таких модулей, а также инструментов дизайна, которые позволяют визуально создавать формы и получать частично или полностью полученный код.
Что касается модулей, основными модулями программирования Gui для Python являются wxPython, Tkinter, pyGTK, pyQT4 и PySlide.
С точки зрения того, с какого модуля начинать, я полагаю, это зависит от ваших критериев (которые еще не были четко определены), но Tkinter поставляется с Python по умолчанию, так что вы всегда можете начать с этого.
Ссылки на Tkinter доступны с здесь