Итак, вы хотите найти все подкаталоги, которые в свою очередь не имеют подкаталогов?
var root = new DirectoryInfo(startPath);
var lowestSubFolders =
root.EnumerateDirectories("*", SearchOption.AllDirectories)
.Where(di => di.EnumerateDirectories().Count() == 0);
Конечно, будут проблемы, если есть подкаталоги, к которым у текущего пользователя нет доступа, и тому подобное, но у меня возникает ощущение, что этот код предназначен для некоторого вспомогательного инструмента, который будет работать в контролируемой среде.